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            石墨電極的鋰化與膨脹過程有哪些

            石墨電極的鋰化與膨脹過程有哪些

            更新時間:2025-07-05   瀏覽數(shù):3995
            所屬行業(yè):冶金 非金屬礦物制品
            發(fā)貨地址:河北省邯鄲邯山區(qū)  
            產(chǎn)品數(shù)量:0.000
            價格:面議
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            鋰離子電池鼓脹是一個常見的問題,特別是大的鋁殼和軟包電池,鋰電池鼓脹的原因分為兩類,一是電池極片的厚度變化導(dǎo)致的鼓脹;二是由于電解液氧化分解產(chǎn)氣導(dǎo)致的鼓脹。電池鼓脹,一方面電池厚度和應(yīng)力的改變可能引起電池性能的變化,對電池的壽命和可靠性造成不利的影響。另一方面也制約了電池的成組設(shè)計。

            電池內(nèi)部產(chǎn)氣是導(dǎo)致電池鼓脹的一個重要原因,無論是電池在常溫循環(huán)、高溫循環(huán)、高溫擱置時,其均會產(chǎn)生不同程度的鼓脹產(chǎn)氣。據(jù)目前研究結(jié)果顯示,引起電芯脹氣的本質(zhì)是電解液發(fā)生分解所致。電解液分解有兩種情況,一個是電解液有雜質(zhì),比如水分和金屬雜質(zhì)使電解液分解產(chǎn)氣,另一個是電解液的電化學(xué)窗口太低,造成了充電過程中的分解,電解液中的EC、DEC等溶劑在得到電子后,均會產(chǎn)生自由基,自由基反應(yīng)的直接后果就是產(chǎn)生低沸點的烴類、酯類、醚類和CO2等。

            電池極片的厚度變化又存在以下幾種情況:

            (1)極片輥壓后,擱置時厚度的反彈,壓實密度越大反彈越大;在相同的應(yīng)力下,粘接劑彈性模量越大,極片擱置反彈越小,干燥也會導(dǎo)致極片反彈。

            (2)極片吸收電解液溶脹,極片厚度增加。

            (3)充放電過程中,鋰嵌入導(dǎo)致晶格參數(shù)變化引起的電極膨脹。

            本文主要介紹鋰離子電池石墨負(fù)極鋰化以及極片膨脹過程。

            石墨紐扣半電池鋰化以及極片膨脹過程如圖1所示,第一次放電鋰化時,隨著鋰離子嵌入石墨層間,電極電勢逐漸降低,而極片厚度膨脹率逐漸增加。整個過程可以分為a~e多個階段,隨著石墨層間嵌入的鋰含量增加(x逐漸增加),LixC6 存在幾種不同的相,表1列出了這幾種相的特征,x表示化合物L(fēng)ixC6中鋰的摩爾含量,d是晶格參數(shù)石墨層間距,隨著鋰嵌入量增加,石墨從2H相依次轉(zhuǎn)變,SOC50%時,轉(zhuǎn)變?yōu)長iC12,完全鋰化后變?yōu)長iC6,理論容量為372mAh/g。這個轉(zhuǎn)變過程中,層間距d逐步增加,從而導(dǎo)致極片厚度增加。



            石墨電極的鋰化與膨脹過程




            圖1所示中,各個階段鋰化和膨脹過程如下:

            (1)f+e區(qū)間:石墨首次鋰化時,在800mV-200mV電壓區(qū)間,主要是SEI膜形成過程、極片中的顆粒重排過程,以及2H => 1L的過程,總體極片膨脹率大概1.5%。

            (2)d+c區(qū)間:在200mV-100mV 電壓區(qū)間,主要發(fā)生1L=>4L=>3L 轉(zhuǎn)變過程,極片膨脹率大概也是1.5%。

            (3)b區(qū)間: 在100mV電壓平臺,主要發(fā)生 3L =>2過程,在這個過程中,極片幾乎不發(fā)生膨脹。

            (4)a區(qū)間:在70mV電壓平臺,主要發(fā)生 2 =>1過程,在這個過程中,極片膨脹率大概為1.2%。

            隨后的脫鋰過程,除了SEI膜形成外,各個階段幾乎是不可逆的。脫鋰電壓變化過程依次經(jīng)歷a、b、c、d、e過程,對應(yīng)的極片個膨脹過程依次為A、B、C、D、E。從圖中可見,在B區(qū)間,極片幾乎不發(fā)生膨脹,膨脹曲線斜率幾乎為0,這個階段主要發(fā)生3L => 2過程。我們從轉(zhuǎn)變過程的層間距變化可以解釋這個現(xiàn)象。膨脹曲線的斜率D可以由下式推導(dǎo),根據(jù)個階段的層間距變化以及鋰含量變化計算,根據(jù)下面計算結(jié)果可見,3L => 2轉(zhuǎn)變斜率遠(yuǎn)小于其他過程,因此,膨脹幾乎不發(fā)生。



            石墨電極的鋰化與膨脹過程



            圖1 石墨電極充放電極電化學(xué)膨脹過程

            圖2是石墨脫嵌鋰過程中,在線測的的XRD圖譜演變過程,可以直觀看到石墨脫鋰嵌鋰過程中各物相演變。


            石墨電極的鋰化與膨脹過程



            圖2 石墨充放電過程在線XRD圖譜

            圖3是NMC-石墨全電池的膨脹曲線,膨脹率對容量二次求導(dǎo),得到膨脹曲線的兩個拐點,分別對應(yīng)x=0.23和x=0.5,由表1可知,這兩點對應(yīng)表1中的3L和2相。在這兩點之間,電池幾乎不發(fā)生膨脹,膨脹曲線斜率很小,這與石墨電極的膨脹曲線吻合,對應(yīng)3L => 2轉(zhuǎn)變過程,其斜率遠(yuǎn)小于其他過程。因此,全電池的膨脹過程主要取決于石墨電極的膨脹。



            石墨電極的鋰化與膨脹過程

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